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通過半導(dǎo)體光電極進(jìn)行高活性光電催化氨氧化反應(yīng)是非常大的挑戰(zhàn)。有鑒于此，中國科學(xué)院化學(xué)所章宇超等發(fā)展一種非常簡單的方法，這種方法通過向NH₃溶液引入ppm量級(jí)Cu離子（0.5~10 mg/L）顯著的改善氨催化氧化反應(yīng)的性能。相比于本征BiVO₄的性能，引入Cu離子能夠?qū)毖趸怆娏鲝?.4 mA cm^-2提高為6.3 mA cm^-2，這個(gè)數(shù)值與BiVO₄的理論最大光電流非常接近。

本文要點(diǎn)：

（1）

施加0.8 V偏壓，光電極表面電荷分離性能提高90 %。氨氧化反應(yīng)的法拉第效率高達(dá)93.8 %，同時(shí)水氧化反應(yīng)能夠顯著抑制。氨氧化反應(yīng)的主要產(chǎn)物是N₂，溶液的N₂的法拉第效率達(dá)到71.1 %，非溶液的N₂法拉第效率能夠達(dá)到100 %。

（2）

理論計(jì)算進(jìn)行機(jī)理研究，結(jié)果顯示Cu能夠在BiVO4光電極表面生成Cu-NH₃物種，Cu-NH₃更容易吸附在BiVO₄表面，因此有效的阻礙水氧化反應(yīng)。通過BiVO₄表面效應(yīng)和Cu配位效應(yīng)之間的配合，活化N-H化學(xué)鍵，加快氨氧化反應(yīng)的質(zhì)子耦合電子轉(zhuǎn)移的反應(yīng)決速步驟。這種簡單的策略可能用于其他光電極催化或者電催化。

參考文獻(xiàn)

Lei Wu, Qianqian Li, Kun Dang, Daojian Tang, ChunCheng Chen, Yuchao Zhang, Jincai Zhao, Highly Selective Ammonia Oxidation on BiVO4 Photoanodes Co-catalyzed by Trace Amounts of Copper Ions, Angew. Chem. Int. Ed. 2023

DOI: 10.1002/anie.202316218

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/anie.202316218