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JACS:分子篩內的超小尺寸Pd的耐CO毒化機理
納米技術 納米 2023-12-09

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在FER分子篩內部與低溫100 ℃和潮濕CO氣氛能夠形成超小尺寸的Pd4簇。這種尺寸超小的Pd4簇能夠在<100 ℃催化CO氧化反應。相比而言,Pd納米粒子會因為CO毒化無法表現催化活性。

有鑒于此,美國太平洋西北國家實驗室Konstantin Khivantsev、János Szanyi、索非亞大學Hristiyan A. Aleksandrov等通過催化反應、IR光譜、EXAFS、電子顯微鏡等表征技術,以及DFT理論計算,從分子尺度對這種現象進行深入研究。

本文要點:

(1)

在低溫情況Pd納米粒子的表面被CO覆蓋,因此阻礙O2分子活化。當CO存在時,分子篩內超小尺寸的Pd簇結構表現為流動狀態,因此能夠更好的與O2結合。

(2)

通過理論計算模擬研究Pd簇和Pd納米粒子之間的區別,揭示了Pd簇和Pd納米粒子在低溫CO催化氧化的區別與Pd4簇更容易活化O-O化學鍵有關。這項研究有助于Pd/分子篩催化CO低溫氧化反應。

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參考文獻

Inhak Song, Iskra Z. Koleva, Hristiyan A. Aleksandrov*, Linxiao Chen, Jaeyoung Heo, Dongsheng Li, Yong Wang, János Szanyi*, and Konstantin Khivantsev*, Ultrasmall Pd Clusters in FER Zeolite Alleviate CO Poisoning for Effective Low-Temperature Carbon Monoxide Oxidation, J. Am. Chem. Soc. 2023

DOI: 10.1021/jacs.3c08916

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.3c08916


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