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光電催化還原CO₂是使用太陽能制備可再生能源和化學品的可行方法。但是通常提高太陽能制備燃料的效率需要使用價格比較昂貴的半導體和貴金屬催化劑。

有鑒于此，洛桑聯邦理工學院Michael Gr?tzel、西安交通大學任丹等通過簡單的光化學沉積方法在 Cu₂O/Ga₂O₃/TiO₂光電極修飾Sn/SnO_x催化劑。該催化劑在KHCO₃溶液體系和模擬太陽能光催化還原CO₂的反應中的的半電池光電效率達到~0.31 %。

主要內容

（1）

當電極電勢在較寬的電化學區間（+0.34 V~-0.16 V之間），該光電極能夠以不變的選擇性生成合成氣（FE效率~62 %，CO/H₂≈1:2）和甲酸（FE效率~38 %）。作者將得到的優異光催化活性歸結于Cu₂O構筑的異質結具有的獨特光電性質以及Sn/SnO_x催化劑作用。

（2）

作者通過詳細的實驗表征說明，Cu₂O修飾在p-n異質結中從而有助于形成非常高的光電壓（~1 V），而且有助于快速高效率的進行電荷分離，體相電荷分離性能達到70 %。

此外，作者發現Sn/SnO_x催化劑對于提高光電器件性能的過程中起到CO₂催化劑和半導體端觸點的雙重作用，而且通過構筑了無能壘的歐姆接觸的方式改善催化劑和半導體器件之間的電子轉移。

參考文獻

Meng Xia, Linfeng Pan, Yongpeng Liu, Jing Gao, Jun Li, Mounir Mensi, Kevin Sivula, Shaik M. Zakeeruddin, Dan Ren*, and Michael Gr?tzel*, Efficient Cu₂O Photocathodes for Aqueous Photoelectrochemical CO₂ Reduction to Formate and Syngas, J. Am. Chem. Soc. 2023

DOI: 10.1021/jacs.3c06146

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.3c06146