當前大宗合成塑料聚乙烯 (PE) 的化學回收在高溫/高壓下進行,并產生復雜的產品混合物。在溫和條件下進行 PE 轉化并對增值化學品具有良好的選擇性仍然是一個實際挑戰。
在這里,阿德萊德大學喬世璋教授,Jingrun Ran展示了一種原子工程策略,用可逆的 Pd 物質修飾 TiO2 光催化劑,以便在溫和條件下通過二羧酸中間體選擇性地將 PE 轉化為乙烯 (C2H4) 和丙酸。
文章要點
1)TiO2 負載的原子分散的 Pd 物質表現出 531.2 μmol gcat -1 hour?1 的 C2H4 演化,是原始 TiO2 的 408 倍。
2)液體產品是一種有價值的化學丙酸,選擇性為98.8%。在氧化和3小時的光反應中,塑料轉化率達到了0.9%的C2烴產率和6.3%的丙酸產率。
3)原位光譜研究證實了原子鈀物種的雙重作用:一種促進電荷分離/轉移以實現有效光氧化還原的電子受體,以及一種穩定反應中間體以實現選擇性脫羧的介體。