光電化學(PEC)轉換是一種無需惡劣條件即可使用甲烷(CH4)作為化學構件的有前途的方法。然而,由于CH4的熱力學有利的過度氧化,將CH4轉化為增值化學品的PEC仍然具有挑戰性。
在這里,伊利諾伊大學厄巴納-香檳分校Lili Cai通過缺陷工程報道了用于PEC CH4轉化的WO3納米管(NT)光電催化劑,具有高液體產物選擇性。
文章要點
1)通過調整火焰還原處理,仔細控制了WO3 NT的氧空位。最佳還原的WO3 NTs抑制了CH4的過氧化,顯示出69.4%的高總C1液體選擇性和0.174 μmol cm?2 h?1的生產率。
2)掃描電化學顯微鏡顯示,氧空位可以抑制羥基自由基的產生,過量的羥基自由基可以進一步將C1中間體氧化為CO2。此外,能帶圖分析和計算研究闡明了氧空位在熱力學上抑制過度氧化。
這項工作介紹了一種理解和控制光電催化劑將CH4直接轉化為液體的選擇性的策略。
參考文獻
Ho Kun Woo, et al, Defect Engineering of WO3 by Rapid Flame Reduction for Efficient Photoelectrochemical Conversion of Methane into Liquid Oxygenates, Nano Lett., 2023
DOI: 10.1021/acs.nanolett.3c03131
https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.3c03131