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通過光催化還原CO₂制備高附加值多碳有機分子是符合綠色能源進行可持續制備化學品，但是通常光催化還原CO₂的反應效率難以令人滿意。這是因為催化劑的結構和催化反應的過程非常復雜，導致如何理性設計催化劑結構和優化催化活性非常困難。

有鑒于此，東南大學王金蘭、凌崇益等使用相關報道發現的能夠在CO₂催化反應表現優異C₃H₈選擇性的結構明確的Cu-TiO₂光催化劑，研究反應機理并基于反應機理設計CO₂光催化劑。

主要內容

（1）

在反應機理研究中發現CO₂光催化還原反應能夠選擇性生成C₃H₈的三個關鍵因素，從而確保催化劑能夠持久工作。三個關鍵因素是：通過雙重氧空穴位點（V_di-O）實現選擇性，C-C偶聯的催化活性，氧空穴V_di-O的恢復。而且，V_di-O位點的形成/恢復以及C-C偶聯反應之間具有負相關。

（2）

基于機理研究結果，設計具有兩個相鄰Cu原子摻雜的TiO₂（Cu-Cu-TiO₂），從而增強光催化還原CO₂生成C₃H₈的選擇性。提出一個非常簡單的描述符（N_μ，有效d電子數目），能夠用于理解不同催化劑的催化活性區別。這項研究有助于理解金屬氧化物光催化劑的“結構-性能”規律，有助于理性設計高性能的CO₂還原光催化劑。

參考文獻

Chunjin Ren, Qiang Li, Chongyi Ling*, and Jinlan Wang*, Mechanism-Guided Design of Photocatalysts for CO₂ Reduction toward Multicarbon Products, J. Am. Chem. Soc. 2023

DOI: 10.1021/jacs.3c11972

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.3c11972