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減少甲烷的排放對于緩解全球變暖問題至關(guān)重要。與此同時(shí)，開發(fā)高效的甲烷低溫燃燒催化劑具有重要的意義。擔(dān)載于基底上的單原子催化劑（SAC）在這方面得到非常大的關(guān)注。但是，如何得到長期穩(wěn)定性和活動的單原子催化劑具有挑戰(zhàn)性。

有鑒于此，華盛頓州立大學(xué)王勇、浙江工業(yè)大學(xué)田金樹等提出了一種通過使用熱沖擊合成（Pd₁/CeO₂-TS）來制備高活性和熱穩(wěn)定的Pd₁/CeO₂催化劑的方法。

主要內(nèi)容

（1）

通過Pd²⁺離子在超快速的熱沖擊方式合成Pd₁/CeO2，從而控制Pd單原子的局部環(huán)境，使得催化劑形成獨(dú)特電子結(jié)構(gòu)和單原子幾何結(jié)構(gòu)。與通過原子捕獲形成的單原子Pd₁/CeO₂催化劑（Pd₁/CeO₂-AT）相比，Pd1/CeO2-TS對甲烷燃燒表現(xiàn)出改善的活性，TOF和對水熱穩(wěn)定性提高了接近20倍。

（2）

作者發(fā)現(xiàn)催化活性的增加是因?yàn)樵贑eO₂基底上形成配位不飽和Pd–O物種和表面羥基。這些作用增強(qiáng)氧的反應(yīng)活性，降低了C–H鍵活化的能壘，提高了催化性能。

參考文獻(xiàn)

Jinshu Tian*, Ru Kong, Zhi Wang, Ling Fang, Tianyao He, Dong Jiang, Honggen Peng, Tulai Sun, Yihan Zhu, and Yong Wang*, Enhancing Methane Combustion Activity by Modulating the Local Environment of Pd Single Atoms in Pd₁/CeO₂ Catalysts,

DOI: 10.1021/acscatal.3c02167

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.3c02167