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新加坡國立大學ACS Catal:Cu表面修飾四丁基氨陽離子增強電催化還原CO的C2+選擇性
納米技術(shù) 納米 2023-12-16

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Cu催化劑的表面功能化設(shè)計能夠通過抑制競爭性的制氫反應(yīng),并且增加電極附近CO2濃度,從而增強電催化還原CO2制備C2+產(chǎn)物的性能。

有鑒于此,新加坡國立大學Boon Siang Yeo等對這種方法進行拓展,發(fā)展了表面功能化修飾的催化劑,在CO電催化還原反應(yīng)表現(xiàn)對C2+具有非常高的催化活性和選擇性。

主要內(nèi)容

(1)

將Cu氧化處理的催化劑修飾四丁基氨陽離子(TBA+),從而在-0.65 V過電勢的CO電催化還原生成C2+的法拉第效率達到78 %(jC2+=-765 mA cm-2),其中乙烯的法拉第效率達到40 %。沒有修飾TBA+陽離子的Cu催化劑C2+的法拉第效率僅為60 %,其中乙烯的法拉第效率僅為27 %。

(2)

通過不同CO壓力的對比實驗、原位Raman光譜、使用其他表面活性劑分子等方式,對催化劑能夠調(diào)控產(chǎn)物分布的機理進行研究。結(jié)果顯示當催化劑含有TBA+陽離子,CO電催化還原能夠更好的生成乙烯,作者認為這是因為CO電催化還原的性能并且增強乙烯產(chǎn)量,而非起到抑制HER的作用。通過優(yōu)化TBA+陽離子的擔載量,Cu催化劑能夠在合適的電勢的乙烯部分電流密度(jC2H4=-694 mA cm-2)高于-1 A cm-2的電流密度。


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參考文獻

Mavis Pei Lin Kang, Haibin Ma, Ramesha Ganganahalli, and Boon Siang Yeo*, Surfactant-Enhanced Formation of Ethylene from Carbon Monoxide Electroreduction on Copper Catalysts, ACS Catal. 2024, 14, 116–123

DOI: 10.1021/acscatal.3c03576

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.3c03576


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