電化學(xué)一氧化氮(NO)還原為氨(NH3)是一種極具潛力的固氮方式,然而,較差的機(jī)理理解和NH3選擇性阻礙了其實際應(yīng)用。在這里,南洋理工大學(xué)Li Shuzhou、復(fù)旦大學(xué)Zhang Liming篩選了一套過渡金屬電催化劑,其中位于火山圖頂部的Ni催化劑表現(xiàn)出優(yōu)異的催化性能。
本文要點:
1) 作者制備了五種單晶鎳電催化劑,并在高指數(shù)面上觀察到更高的氨生產(chǎn)率。Ni(210)具有優(yōu)異的NH3選擇性,其產(chǎn)率是低折射率晶面產(chǎn)率的2倍。關(guān)鍵中間體從空心位點轉(zhuǎn)換到橋位點所需的能量作為NH3生產(chǎn)的描述符。
2) 通過對Ni納米顆粒集合體的電化學(xué)測量證明,NH3選擇性高達(dá)85%以上,并且穩(wěn)定運(yùn)行超過50小時。該工作指導(dǎo)了NO還原電催化劑的合理設(shè)計,并建立了催化中結(jié)構(gòu)-性能的構(gòu)效關(guān)系。
Siwen Zhao et.al Deciphering nickel-catalyzed electrochemical ammonia synthesis from nitric oxide Chem 2023
DOI: 10.1016/j.chempr.2023.08.001
https://doi.org/10.1016/j.chempr.2023.08.001