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由于工作電勢較低（~0.1 V），5-羥甲基糠醛 (HMF) 的非經典陽極制氫對于具有增值化學轉化的節能制氫非常有吸引力。然而，由于缺乏關鍵中間體的直接證據，反應機理仍不清楚。

在此，深圳大學駱靜利教授，符顯珠教授，Jianwen Liu利用原位拉曼光譜和紅外光譜、同位素追蹤和密度泛函理論計算深入探討了詳細機制。

文章要點

1）研究人員觀察到 HMF 在堿性介質中形成兩種獨特的可相互轉化的 Gemdiol 中間體：5-(二羥甲基)呋喃-2 甲醇陰離子 (DHMFM^? ) 和二價陰離子 (DHMFM^2? )。

2）DHMFM^2? 很容易通過 H^? 轉移氧化產生 H₂，而 DHMFM^? 很容易通過 H⁺ 轉移氧化產生 H₂O。電勢的增加大大促進了 DHMFM^? 氧化速率，使 DHMFM^? ? DHMFM^2? 平衡向 DHMFM? 方向移動，從而減少陽極 H₂ 的產生直至其終止。

這項工作捕獲了導致醛產生氫氣的關鍵中間體 DHMFM^2?，揭示了設計更高性能系統的關鍵點。

參考文獻

Fu, G., Kang, X., Zhang, Y. et al. Capturing critical gem-diol intermediates and hydride transfer for anodic hydrogen production from 5-hydroxymethylfurfural. Nat Commun 14, 8395 (2023).

DOI：10.1038/s41467-023-43704-2

https://doi.org/10.1038/s41467-023-43704-2