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為了滿足高能量和高功率密度鋰離子微電池日益增長的需求，過鋰Li_1+xMn₂O₄（0≤x≤1）由于296mAh g?1的高理論容量和互連的鋰-離子擴(kuò)散途徑而成為一種有吸引力的正極候選材料。然而，由于Jahn-Teller畸變，過度鋰化會引發(fā)不可逆的立方-四方相變，導(dǎo)致容量快速下降。與傳統(tǒng)的鋰離子電池相比，微電池提供了開發(fā)特定薄膜改性策略的機(jī)會。

在這里，特溫特大學(xué)Mark Huijben提出了異質(zhì)界面晶格應(yīng)變，通過在下面的 SrRuO₃ (SRO) 電子導(dǎo)體層上外延薄膜生長來穩(wěn)定過度鋰化的 Li_1+xMn₂O₄ (LMO) 陰極的尖晶石晶體框架。

文章要點(diǎn)

1）結(jié)果表明，LMO/SRO 異質(zhì)界面處的晶格失配導(dǎo)致整個 LMO 薄膜中出現(xiàn)面內(nèi)外延約束。這抑制了通常發(fā)生在面內(nèi)方向的過鋰化過程中的晶格膨脹。通過密度泛函理論建模提出，外延約束可以適應(yīng)過鋰化過程中源自立方-四方轉(zhuǎn)變的內(nèi)部晶格應(yīng)力。

2）通過在具有完全可逆相變的 LiMn₂O₄ 外延陰極中可逆地嵌入第二個鋰離子，可以實現(xiàn)容量加倍。在 4 V 和 3 V 范圍內(nèi)，可逆容量保持率分別高于 90.3% 和 77.4%，從而獲得令人印象深刻的循環(huán)穩(wěn)定性。

這為高性能微電池的穩(wěn)定過鋰Li_1+xMn₂O₄外延陰極提供了有效的策略。

參考文獻(xiàn)

Jie Zheng, et al, Stabilizing Crystal Framework of an Overlithiated Li1+xMn2O4 Cathode by Heterointerfacial Epitaxial Strain for HighPerformance Microbatteries, ACS Nano, 2023

DOI: 10.1021/acsnano.3c08849

https://doi.org/10.1021/acsnano.3c08849