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人們發展了將Pt納米粒子組裝到Zr UiO-67 MOF內提高CO₂加氫選擇性的方法，但是人們對于該體系中的還原反應機理并不清楚。

有鑒于此，冰島大學Egill Skúlason、奧斯陸大學Ainara Nova、Unni Olsbye等研究Pt納米粒子與Zr₆O₄(OH)₄團簇之間的協同作用，并且發展了五種Pt-MOF體系可能存在的催化活性位點，深入研究Pt@UiO-67催化還原CO₂加氫反應產物選擇性的機理和對應的催化活性位點。

本文要點

（1）

通過DFT理論計算，研究CO₂還原生成甲醇、甲烷、CO的機理。結果很好的支持Zr₆O₄(OH)₄團簇和Pt納米粒子形成的界面在CO₂活化生成CO或者甲酸中間體、以及這些中間體進一步還原為甲烷和甲醇的重要作用。此外，發現在Pt納米粒子的邊緣位點或臺階位點具有不同的CO₂加氫催化反應機理。在Pt臺階和靠近Pt臺階附近的界面，CO₂加氫催化反應通過CO中間體，隨后CO脫附或者進一步還原為CH₄；在Pt邊緣位點，反應通過甲酸中間體，而且容易生成甲醇，不容易生成甲烷。

（2）

作者通過設計實驗，分別制備了含有較大粒徑或較小粒徑Pt納米粒子的催化劑，不同尺寸Pt納米粒子與Zr₆O₄(OH)₄團簇之間具有不同的相互作用，從而驗證理論計算結果。實驗結果顯示尺寸較小的Pt納米粒子在催化反應中只發現生成CO和甲醇。當催化劑含有尺寸更大的Pt納米粒子，發現生成甲烷、CO和甲醇，這個現象說明界面的平坦Pt表面有助于生成甲烷。此外，作者將IR信號與CO或者雙齒甲酸進行對應。通過理論計算和實驗數據結果，為理解CO₂加氫催化發復雜反應機理提供幫助，而且有助于理解催化劑體系的單獨部分或者催化劑的催化物種之間相互作用對于增強催化反應活性的重要作用。

參考文獻

Sri Harsha Pulumati, Dag Kristian Sannes, Christia R. Jabbour, Laurens D. B. Mandemaker, Bert M. Weckhuysen, Unni Olsbye*, Ainara Nova*, and Egill Skúlason*, Mechanistic Insights in the Catalytic Hydrogenation of CO₂ over Pt Nanoparticles in UiO-67 Metal–Organic Frameworks, ACS Catal. 2024, 14, 382–394

DOI: 10.1021/acscatal.3c03401

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.3c03401