具有高楊氏模量的隔膜可以避免大尺寸枝晶的危害，但調節鋰（Li）在隔膜/陽極界面的化學行為可以有效消除枝晶問題。近日，上海交通大學Zhang Xinhai、Yan Xuzhou、Liang Zheng將具有精確氮（N）功能設計的聚亞胺氣凝膠（PIA）用作鋰金屬電池中的功能隔膜，以促進均勻的鋰成核并抑制枝晶生長。
本文要點：
1) PIA分子結構中的亞胺（N1）和質子化叔胺（N2）位點的電子云密度（ECD）分布顯著不同。具有較高ECD的N1位點和具有較低ECD的N2位點分別傾向于通過靜電相互作用吸引和排斥Li+。PIA隔膜的這種協同效應加速了界面Li+在Li陽極上的擴散，以維持均勻的二維Li成核行為。同時，PIA隔膜的納米通道具有對電解質的高親和力，并為Li電鍍/剝離帶來均勻的Li+通量。
2) 在常規碳酸鹽電解質中，PIA隔膜有效抑制了枝晶，并且具有PIA隔膜的鋰金屬電池具有高庫侖效率和穩定的高速循環。這些發現表明，特殊的化學結構設計和分級孔隙結合可以使隔膜影響界面Li的成核行為。
Luoyi Ding et.al A polyimine aerogel separator with electron cloud design to boost Li-ion transport for stable Li metal batteries PNAS 2023
https://doi.org/10.1073/pnas.2314264120
