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還原和氧化反應(yīng)的結(jié)合是太陽能驅(qū)動光氧化還原系統(tǒng)的本質(zhì)，然而大多數(shù)研究集中在特定的半反應(yīng)上，而完全光氧化還原反應(yīng)的關(guān)鍵作用卻被忽視。硝酸鹽還原反應(yīng)（NO₃^?RR）作為一個典型的多電子參與過程，將NO₃^?高效選擇性還原為氨（NH₃）仍然是一個巨大挑戰(zhàn)。在此，電子科技大學(xué)Dong Fan利用合理的氧化半反應(yīng)在Cu?O?Ti活性位點(diǎn)上實現(xiàn)NO₃^?到NH₃的選擇性轉(zhuǎn)化。

本文要點(diǎn)：

1) 作者通過將NO₃^?RR與乙二醇氧化反應(yīng)體系偶聯(lián)發(fā)現(xiàn)，在Cu?O?Ti雙金屬氧化物團(tuán)簇錨定的TiO₂納米片上，NH₃光合作用速率為16.04±0.40 mmol g^?1 h^?1，NO₃^?轉(zhuǎn)化率為100%，NH₃選擇性幾乎為100%。

2) 綜合原位表征和理論計算表明，乙二醇的引入加速了烷氧基（?R）自由基形成的h⁺消耗，以避免?OH自由基的產(chǎn)生。Cu?O?Ti位點(diǎn)的構(gòu)建促進(jìn)了乙二醇與h⁺的優(yōu)先氧化，并增強(qiáng)了e^?的產(chǎn)生以參與NO₃^?RR。

參考文獻(xiàn)：

Ruimin Chen et.al Promoting the efficiency and selectivity of NO₃^??to?NH₃ reduction on Cu?O?Ti active sites via preferential glycol oxidation with holes PNAS 2023

DOI: 10.1073/pnas.2312550120

https://doi.org/10.1073/pnas.2312550120