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由于多孔共價(jià)三嗪CTF（covalent triazine framework）具有結(jié)構(gòu)明確的共軛多孔結(jié)構(gòu)和優(yōu)異的物理化學(xué)性質(zhì)，因此共價(jià)鍵結(jié)構(gòu)多孔晶化三嗪在能源和催化領(lǐng)域得到人們的廣泛關(guān)注。但是多孔共價(jià)三嗪CTF的結(jié)構(gòu)種類非常少。

有鑒于此，西湖大學(xué)徐宇曦等發(fā)展了一種無(wú)需溶劑的FeCl₃催化2,6-吡啶二氰化物DCP(2, 6-pyridinedicarbonitrile)聚合反應(yīng)，首次合成晶化雙重孔結(jié)構(gòu)吡啶基共價(jià)三嗪骨架結(jié)構(gòu)。

本文要點(diǎn)

（1）

FeCl₃起到多功能，不僅作為L(zhǎng)ewis酸促進(jìn)DCP單體的二維聚合，而且作為螯合吡啶和三嗪官能團(tuán)的三齒螯合官能團(tuán)，而且能夠形成獨(dú)特的Fe-N₃單原子位點(diǎn)。

（2）

通過(guò)簡(jiǎn)單步驟球磨法對(duì)合成的塊體Fe-CTF進(jìn)行機(jī)械剝離，得到少層Fe-CTF NSs，在OER電催化反應(yīng)中具有優(yōu)異的性能，半波電勢(shì)得到0.902 V，開(kāi)啟過(guò)電勢(shì)達(dá)到1.02 V。構(gòu)筑Zn-空氣電池實(shí)現(xiàn)了811 mAh g^-1的超高比容量，功率密度達(dá)到230 mW cm^-2。通過(guò)原位XAS表征和DFT理論計(jì)算之間進(jìn)行結(jié)合，揭示了電催化反應(yīng)過(guò)程中Fe-N₃位點(diǎn)轉(zhuǎn)變?yōu)镕e-N₂，這種單原子位點(diǎn)的結(jié)構(gòu)變化促進(jìn)電催化反應(yīng)的速率。

參考文獻(xiàn)

Kai Cui, Xiaoliang Tang, Xiaopei Xu, Manchang Kou, Pengbo Lyu, Yuxi Xu, Crystalline Dual‐Porous Covalent Triazine Frameworks as a New Platform for Efficient Electrocatalysis, Angew. Chem. Int. Ed. 2023

DOI: 10.1002/anie.202317664

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/anie.202317664