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電化學硝酸鹽還原反應（NO₃RR）是傳統Haber–Bosch氨合成工藝的一種替代方法，該工藝是一個復雜的質子耦合電子轉移過程。在此，華東理工大學Li Chunzhong、Zhu Yihua、Shen Jianhua制備了用于構建Cu/a-CeOx異質結構的無定形CeO_x載體，以提供足夠的*H并協同催化NO₃RR。

本文要點：

1) Cu/a-CeO_x的最大氨產量為1.52 mmol h^?1 mg_cat^?1。在液流池中，NH₃產量在1 A cm^?2時達到17.93 mmol h^?1 mg_cat^?1。作者通過原位X射線衍射（XRD）和原位拉曼發(fā)現，催化劑在操作條件下發(fā)生結構重構，從而證實Cu₂O不是催化過程中真正的活性中心。

2) 此外，原位表征和密度泛函理論（DFT）計算表明，Cu/a-CeO_x中的無定形CeO_x調節(jié)了Cu的電子結構，克服了水在Cu上分解所需的高勢壘，這極大促進了水解過程，并為NO₃^-的氫化提供了更高的氫覆蓋率，從而實現活性氫生產和消耗之間的動態(tài)平衡。

參考文獻：

Yufeng Li et.al Enhancement of Nitrate-to-Ammonia on Amorphous CeOx-Modified Cu via Tuning of Active Hydrogen Supply Adv. Energy Mater. 2023

DOI: 10.1002/aenm.202303863

https://doi.org/10.1002/aenm.202303863