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結合在電極表面的大環主體分子能夠作為擔載催化活性客體分子，用于異相形式的分子催化。

有鑒于此，蘇黎世大學S. David Tilley等報道基于β-環糊精與金屬有機分子之間的強結合作用力，將分子骨架上含有金剛烷結構的Ru催化劑分子[Ru(bpy-NMe₂)(tpada)(Cl)](PF₆) (1) (bpy-NMe₂ =4,4′-bis(dimethylamino)-2,2′-bipyridyl，tpada is 4′-(adamantan-1-yl)-2,2’:6′,2″-terpyridine)修飾到電極表面的β-環糊精中，在DMSO-d6:D₂O (7:3)溶液中的k11=492±21 M^-1。修飾在介孔ITO電極上的磷酸化β-環糊精同樣具有非常強的結合[Ru(bpy-NMe₂)(tpada)(Cl)](PF₆)能力。

本文要點

（1）

比較[Ru(bpy-NMe₂)(tpada)(Cl)](PF₆) (1)與之前報道的萘基團修飾[Ru(bpy-NMe₂)(tpnp)(Cl)](PF₆) (2) 兩種催化劑的穩定性。我們發現，雖然作為結合官能團的金剛烷具有絕緣性，但是金剛烷官能團與β-環糊精之間的強相互作用導致金屬有機分子實現非常強的結合，導致催化活性位點與電極界面的距離更小，表現更好的催化活性與更高的穩定性。

（2）

兩種客體分子都能夠在有機相或者溶液相進行NH₃催化氧化反應，修飾β-環糊精的電極能夠重復多次（>3次）修飾，而且催化活性未見衰減。1分子比2分子表現顯著提高的堿性環境穩定性，因此解決了分子修飾催化劑體系的一個重要挑戰。NH₃氧化反應能夠以100 %的法拉第效率生成NO₃^-。

參考文獻

Helena Roithmeyer, Laurent Sévery, Thomas Moehl, Bernhard Spingler, Olivier Blacque, Thomas Fox, Marcella Iannuzzi, and S. David Tilley*, Electrocatalytic Ammonia Oxidation with a Tailored Molecular Catalyst Heterogenized via Surface Host–Guest Complexation, J. Am. Chem. Soc. 2023

DOI: 10.1021/jacs.3c09725

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.3c09725