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ACS Catal:ZnCrOx/H-ZSM-5還原CO2制備三甲苯和乙烯
納米技術 納米 2023-12-25

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CO2選擇性轉化為特定烴類分子受到人們的廣泛關注,但是具有非常大的困難和挑戰。

有鑒于此,中國科學院煤炭化學研究所王建國秦張峰王森報道ZnCrOx/H-ZSM-5雙功能催化劑在還原CO2催化反應中選擇性生成三甲苯和乙烯。當CO2的轉化率為17.5 %,芳烴和烯烴的選擇性分別為64.6 %和26.1 %。芳烴產物中三甲苯的比例達到57.4 %,乙烯在各種烯烴的比例為83.9 %。

本文要點

(1)

通過多種多樣的表征技術和DFT理論計算,發現CO2催化轉化反應通過甲醇中間體的串聯催化反應進行。在這種串聯催化反應中,在ZnCrOx位點CO2加氫生成甲醇中間體,隨后在H-ZSM-5甲醇中間體物種通過烴池機理(hydrocarbon pool)轉化為烴。

(2)

ZSM-5骨架的10元環通道具有合適密度和分布的酸位點,因此能夠促進CO2轉化為三甲苯,而且能夠阻礙C9芳烴進一步甲基化。此外,與丙烯和丁烯不同,反應生成更多的乙烯是因為乙烯的甲基化和二聚反應能壘比丙烯或丁烯更高。

由于以上特點,ZnCrOx/H-ZSM-5在CO2加氫催化反應實現了比較高的三甲苯和乙烯選擇性。這項研究有助于設計CO2生成特定烴類產物的高效催化劑。

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參考文獻

Shujia Guo, Sheng Fan, Han Wang, Sen Wang*, Zhangfeng Qin*, Mei Dong, Weibin Fan, and Jianguo Wang*, Selective Conversion of CO2 to Trimethylbenzene and Ethene by Hydrogenation over a Bifunctional ZnCrOx/H-ZSM-5 Composite Catalyst, ACS Catal. 2024, 14, 271–282

DOI: 10.1021/acscatal.3c03689

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.3c03689


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