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人們發(fā)現(xiàn)在甲醇制烴的反應(yīng)中，甲醛的生成和反應(yīng)可能影響甲醇制烴反應(yīng)的選擇性和分子篩的穩(wěn)定性，但是對于詳細的機理并不清楚。

有鑒于此，蘇黎世理工學院Jeroen A. van Bokhoven、Vladimir Paunovi?等使用光電子-光電離子符合光譜（photoelectron photoion coincidence spectroscopy）表征技術(shù)測試甲醛中間體物種對Zn-ZSM-5催化劑性能的影響。

本文要點

（1）

甲醛是甲醇制烴催化反應(yīng)首先生成的中間產(chǎn)物。在ZSM-5催化劑上，甲醛是通過甲醇分子之間的氫原子轉(zhuǎn)移生成，生成甲醛的反應(yīng)速率與強酸位點的密度成比例；在Zn-ZSM-5催化劑上，甲醛主要通過甲醇脫氫反應(yīng)生成，而且通過甲醇脫氫催化反應(yīng)導致甲醛的產(chǎn)量提供12倍。

催化劑的TON與生成甲醛的能力成反比，當甲醇的濃度提高，并且在更高的溫度進行催化反應(yīng)，甲醛的生成速率增加，但是導致更多的積碳。當使用甲醛作為共同反應(yīng)物，發(fā)現(xiàn)甲醛更容易生成乙烯和甲苯，而不是C₃₊烯烴。這個現(xiàn)象與生成更多甲醛的催化劑的芳烴選擇性更高的現(xiàn)象相符。加入甲醛將導致最穩(wěn)定的ZSM-5發(fā)生更顯著的失活，使得穩(wěn)定性更高的ZSM-5壽命減少，最終導致ZSM-5催化劑壽命與穩(wěn)定性更低的Zn-ZSM-5相當。

（2）

通過原位DRIFT和UV-Vis表征發(fā)現(xiàn)催化反應(yīng)體系加入少量甲醛能夠促進環(huán)戊二烯和甲基化的苯基中間體生成雙環(huán)芳烴和多環(huán)芳烴。加入的甲醛反應(yīng)物導致形成更多的積碳，尤其是在分子篩的孔道中。

參考文獻

Charles W. P. Pare, Przemyslaw Rzepka, Patrick Hemberger, Andras Bodi, Roland Hauert, Jeroen A. van Bokhoven*, and Vladimir Paunovi?*, Formaldehyde-Induced Deactivation of ZSM5 Catalysts during the Methanol-to-Hydrocarbons Conversion, ACS Catal. 2024, 14, 463–474

DOI: 10.1021/acscatal.3c04279

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.3c04279