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西北大學Tobin J. Marks、Yosi Kratish、愛荷華艾姆斯國家實驗室Takeshi Kobayashi等報道在Br?nsted強酸性的硫酸化氧化鋁基底上修飾IV族金屬（M=Ti, Zr, Hf）負氫物種，從而構筑配位情況松散的AlS/MNp₂，通過ICP，EXAFS/XANES，DRIFT，ssNMR等表征技術對AlS/MNp₂物種進行系統(tǒng)的表征，并且通過DFT理論計算方法研究這些位點的能量。

本文要點

（1）

通過攪拌反應，這些物種能夠與H₂反應生成AlS/M(alkyl)H物種，這些物種在廣泛的市售聚乙烯、α-烯烴-乙烯共聚物、全同立構聚丙烯、使用后的廢棄聚烯烴進行氫解，生成中等或者更小的線性和枝狀烴類分子，其中M=Zr時，在200 ℃和17 atm H₂的TOF高達36300 h^-1。在特定的聚烯烴以及反應條件，不同催化劑的TOF變化規(guī)律為M=Zr>Hf>Ti，不同催化劑的穩(wěn)定性變化規(guī)律為M=Hf≈Zr>Ti。通過DFT理論計算能夠說明這種催化劑性能的變化規(guī)律。

（2）

催化反應結果顯示，AlS/Hf(R)H催化氫解反應更容易生成蠟狀和液體產(chǎn)品，AlS/Zr(R)H催化氫解反應的產(chǎn)物能夠在液相和氣相之間調(diào)控。DFT理論計算結果說明β-烷基消除反應是決速步驟（切斷C-C化學鍵）。

參考文獻

Wilson C. Edenfield, Alexander H. Mason, Qingheng Lai, Amol Agarwal, Takeshi Kobayashi*, Yosi Kratish*, and Tobin J. Marks*, Rapid Polyolefin Plastic Hydrogenolysis Mediated by Single-Site Heterogeneous Electrophilic/Cationic Organo-group IV Catalysts, ACS Catal. 2024, 14, 554–565

DOI: 10.1021/acscatal.3c05161

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.3c05161