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在之前的工作中，人們發(fā)現(xiàn)構(gòu)筑晶界（GB, grain boundary）能夠增加催化活性位點(diǎn)的數(shù)量，調(diào)節(jié)反應(yīng)中間體的結(jié)合能，因此提高電催化反應(yīng)性能。但是對(duì)晶界如何調(diào)節(jié)催化劑表面化學(xué)環(huán)境并不清楚。

有鑒于此，青島科技大學(xué)劉希恩、劉尚果、蔚山科學(xué)技術(shù)院（UNIST）Jaephil Cho等報(bào)道合成具有豐富GB晶界的Ir催化劑（GB-Ir），研究GB-Ir催化劑的HER性能。

主要內(nèi)容

（1）

通過原位Raman光譜表征和DFT理論計(jì)算，揭示由于晶界上的Ir原子具有豐富的電子，因此在晶界位點(diǎn)形成H₃O⁺中間體，從而產(chǎn)生局部酸性環(huán)境。H₃O⁺中間體能夠降低水分子解離的能壘，提供豐富的質(zhì)子氫，促進(jìn)GB位點(diǎn)向遠(yuǎn)離GB的位點(diǎn)發(fā)生氫溢流效應(yīng)，因此增強(qiáng)HER催化活性。

（2）

GB-Ir催化劑實(shí)現(xiàn)了優(yōu)異的堿性HER性能，在10 mA cm^-2電流密度的過電勢(shì)僅為10 mV，Tafel斜率為20 mV dec^-1。這項(xiàng)研究有助于進(jìn)一步發(fā)展GB晶界催化劑，有助于研究電催化反應(yīng)的表面科學(xué)問題。

參考文獻(xiàn)

Liqiang Hou, Zijian Li, Haeseong Jang, Min Gyu Kim, Jaephil Cho, shangguo Liu, Xien Liu, Grain Boundary Tailors the Local Chemical Environment on Iridium Surface for Alkaline Electrocatalytic Hydrogen Evolution, Angew. Chem. Int. Ed. 2023

DOI: 10.1002/anie.202315633

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202315633