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通過催化劑的快速結(jié)構(gòu)重構(gòu)可能發(fā)展接近理論極限的OER電催化劑，同時人們在前期工作中發(fā)現(xiàn)自旋態(tài)調(diào)控具有非常重要的作用。

有鑒于此，吉林大學(xué)田宏偉、于陜升、長春大學(xué)胡小穎、布朗大學(xué)Haoteng Sun等報道通過調(diào)節(jié)硫鎳鐵礦（pentlandite）Fe₅Ni₄S₈材料的表面電子結(jié)構(gòu)，將Fe的自旋態(tài)從低自旋轉(zhuǎn)變?yōu)楦咦孕虼擞兄诖呋瘎┑慕Y(jié)構(gòu)重構(gòu)，并且實現(xiàn)了優(yōu)異的OER催化活性和穩(wěn)定性。

主要內(nèi)容

（1）

原位表征和反應(yīng)動力學(xué)模擬結(jié)果驗證Fe的高自旋能夠促進OH^-在催化劑表面聚集，加快電子轉(zhuǎn)移速率，因此加快催化劑結(jié)構(gòu)重構(gòu)的速度。此外通過理論計算說明高自旋Fe具有能量更低的d帶中心位置，因此改善中間體吸附，增強電催化劑結(jié)構(gòu)重構(gòu)的速度。

（2）

含有高自旋Fe物種的硫鎳鐵礦表現(xiàn)非常低的過電勢，在電流密度為10 mA cm^-2的過電勢僅為245 mV，而且具有優(yōu)異的穩(wěn)定性。本文研究有助于設(shè)計和制備高活性的OER電催化劑。

參考文獻

Zhengyan Du, Zeshuo Meng, Xiliang Gong, Zeyu Hao, Xin Li, Haoteng Sun, Xiaoying Hu, Shansheng Yu, Hongwei Tian, Rapid Surface Reconstruction of Pentlandite by High-Spin State Iron for Efficient Oxygen Evolution Reaction, Angew. Chem. Int. Ed. 2023

DOI: 10.1002/anie.202317022

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202317022