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調(diào)控單原子催化活性位點(diǎn)的微環(huán)境對于改善催化反應(yīng)活性非常重要。有鑒于此，南京航空航天大學(xué)彭生杰等發(fā)展了一種通過精確調(diào)控基底晶體的晶化度改善Ru單原子催化活性位點(diǎn)的方法，這種方法通過降低基底晶化度的方式顯著改善HER催化活性。

主要內(nèi)容

（1）

將Ru單原子修飾在晶化度較低的Ni(OH)₂基底上，得到Ru-LC-Ni(OH)₂，能夠通過金屬懸垂化學(xué)鍵的活化作用改善界面離子分布并且引起結(jié)構(gòu)重構(gòu)。得到的氧化態(tài)較低的單原子Ru能夠?qū)е翲₃O⁺離子聚集，在堿性體系形成酸性局部微環(huán)境，打破了受限于pH的HER催化活性。

與晶化度較低的Ni(OH)₂不同，修飾在晶化度較高的Ni(OH)₂的Ru單原子催化劑（Ru-HC-Ni(OH)₂）表現(xiàn)比較緩慢的Volmer反應(yīng)速率，以及比較傳統(tǒng)的局部反應(yīng)環(huán)境。

（2）

Ru-LC-Ni(OH)₂在堿性環(huán)境電催化，電流密度為10 mA cm^-2和1000 mA cm^-2的過電勢分別為9 mV和136 mV。而且在海水堿性陰離子交換膜進(jìn)行海水電解，能夠在500 mA cm^-2電流密度實(shí)現(xiàn)500 h穩(wěn)定工作。

參考文獻(xiàn)

Luqi Wang, Mingyue Ma, Chenchen Zhang, Hao-Hsiang Chang, Ying Zhang, Linlin Li, Han-Yi Chen, Shengjie Peng, Manipulating the Microenvironment of Single Atoms by Switching Support Crystallinity for Industrial Hydrogen Evolution, Angew. Chem. Int. Ed. 2023

DOI: 10.1002/anie.202317220

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/anie.202317220