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因?yàn)锳g團(tuán)簇和具有氧化還原活性的POM之間結(jié)合能夠形成不曾預(yù)料的結(jié)構(gòu)和催化活性。通過多齒POM配體合成原子數(shù)目精確的Ag團(tuán)簇受到比較多的關(guān)注，但是同時具有非常大的困難和挑戰(zhàn)。

有鑒于此，北京理工大學(xué)楊國昱、呂紅金等通過簡單的水熱合成方法構(gòu)筑兩種新型結(jié)構(gòu)POM-Ag團(tuán)簇材料，分別為TBA₆H₁₄Ag₁₄(DPPB)₄(CH₃CN)₉[Ag₂₄(Si₂W₁₈O₆₆)₃]·10CH₃CN·9H₂O ({Ag₂₄(Si₂W₁₈O₆₆)₃}（TBA=四正丁基銨，DPPB=丁烷-1,4-二雙[二苯基膦]）和TBA₁₄H₆Ag₉Na₂(H₂O)₉[Ag₂₇(Si₂W₁₈O₆₆)₃]·8CH₃CN·10H₂O ({Ag₂₇(Si₂W₁₈O₆₆)₃})。

主要內(nèi)容

（1）

通過加入其他有機(jī)配體，POM-Ag團(tuán)簇的結(jié)構(gòu)能夠非常簡單的調(diào)節(jié)。合成的兩種POM-Ag團(tuán)簇材料都具有三葉螺旋槳（trefoil-propeller）結(jié)構(gòu){Ag₂₄}¹⁴⁺ 和{Ag₂₇}¹⁷⁺，其具有10個離域的價電子，同時Ag團(tuán)簇能夠通過三個C型{Si₂W₁₈O₆₆}穩(wěn)定。

（2）

通過飛秒/納秒激光和瞬態(tài)吸收光譜表征，說明{Ag₂₄}¹⁴⁺和{Si₂W₁₈O₆₆}之間的快速電荷轉(zhuǎn)移。兩種化合物在光催化還原CO₂制備HCOOH的反應(yīng)中都表現(xiàn)優(yōu)異的選擇性。

參考文獻(xiàn)

Yeqin Feng, Fangyu Fu, Linlin Zeng, Mengyun Zhao, Xing Xin, Jiakai Liang, Meng Zhou, Xikui Fang, Hongjin Lv, Guo-Yu Yang, Atomically Precise Silver Clusters Stabilized by Lacunary Polyoxometalates with Photocatalytic CO₂ Reduction Activity, Angew. Chem. Int. Ed. 2023

DOI: 10.1002/anie.202317341

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202317341