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Co₃O₄尖晶石是具有前景的價(jià)格合理選擇性硝酸鹽制備NH₃電催化劑，但是目前Co₃O₄的催化活性仍難以讓人滿意，而且人們對(duì)于Co₃O₄的催化反應(yīng)機(jī)理并不清楚。

有鑒于此，深圳大學(xué)何傳新等發(fā)現(xiàn)Co₃O₄在電催化還原NO₃^-的反應(yīng)活性與Co位點(diǎn)的幾何結(jié)構(gòu)密切相關(guān)，NO₃^-電催化還原反應(yīng)在八面體位點(diǎn)（Co_oh）比四面體位點(diǎn)（O_Td）更容易發(fā)生。而且，在電催化反應(yīng)中，伴隨著生成氧缺陷，Co_OhO₆能夠轉(zhuǎn)變?yōu)镃o_OhO₅。優(yōu)化結(jié)構(gòu)的(Cu_0.6Co_0.4)Co₂O₄實(shí)現(xiàn)了優(yōu)異的電催化還原硝酸鹽性能。

本文要點(diǎn)

（1）

通過(guò)實(shí)驗(yàn)和理論計(jì)算，說(shuō)明電催化反應(yīng)過(guò)程原位生成的Co_OhO₅-O_v位點(diǎn)是電催化還原NO₃^-的催化活性位點(diǎn)。作者將Co_Td位點(diǎn)替換不同比例的Cu²⁺，從而能夠增強(qiáng)Co_Oh位點(diǎn)的催化活性。催化反應(yīng)觀測(cè)發(fā)現(xiàn)NO₃^-還原反應(yīng)性能隨著Co_Oh電子結(jié)構(gòu)變化，形成火山形結(jié)構(gòu)變化規(guī)律。

（2）

在1.0 M KOH電解液進(jìn)行電催化還原NO₃^-，當(dāng)過(guò)電勢(shì)為-0.45 V，優(yōu)化Co_Oh位點(diǎn)的(Cu_0.6Co_0.4)Co₂O₄電催化劑實(shí)現(xiàn)了96.5 %的NH₃法拉第效率，NH₃的產(chǎn)率達(dá)到1.09 mmol h^-1 cm^-2，這個(gè)性能比大多數(shù)非貴金屬電催化劑的性能更好。這項(xiàng)工作有助于發(fā)展高性能Co尖晶石用于電催化還原NO₃^-。

參考文獻(xiàn)

Qi Hu, Shuai Qi, Qihua Huo, Yuxin Zhao, Jianju Sun, Xinbao Chen, Miaoyuan Lv, Weiliang Zhou, Chao Feng, Xiaoyan Chai, Hengpan Yang, and Chuanxin He*, Designing Efficient Nitrate Reduction Electrocatalysts by Identifying and Optimizing Active Sites of Co-Based Spinels, J. Am. Chem. Soc. 2023

DOI: 10.1021/jacs.3c06904

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.3c06904