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ACS Catal:富含氧空穴的ZnCeZrOx和CO2氣氛共同增強SAPO-34甲醇制烯烴穩(wěn)定性
納米技術(shù) 納米 2024-01-01

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在甲醇制烯烴的反應(yīng)中,積碳沉積是導(dǎo)致催化劑穩(wěn)定性降低的主要原因。

有鑒于此,西北大學(xué)代成義通過ZnCeZrOx/SAPO-34催化劑在CO2氣體存在進行甲醇制烯烴,能夠阻礙形成積碳,而且改善催化劑的壽命。

本文要點:

(1)

在CO2氣氛中的ZnCeZrOx/SAPO-34催化劑壽命達到SAPO-34的3.4倍,烯烴產(chǎn)物(C2=-C4=)的選擇性達到87.1 %。通過多種多樣的表征技術(shù)和實驗驗證發(fā)現(xiàn)ZnCeZrOx的氧空穴位點能夠選擇性的吸附甲醛,因此阻礙甲醛和烯烴之間發(fā)生Prins反應(yīng)生成芳烴。活性氧物種能夠降低甲基苯和甲基萘物種的數(shù)量(甲基苯和甲基萘是生成積碳的前體),因此能夠顯著改善催化劑的穩(wěn)定性。

(2)

通過以上的方法得以阻礙生成芳烴的反應(yīng)路徑,有效的調(diào)節(jié)生成芳烴和生成烯烴的催化反應(yīng)循環(huán)的發(fā)生比例,從而得到非常高的丙烯和丁烯選擇性。這項工作發(fā)展了一種非常有效的改善催化劑壽命和控制產(chǎn)物分布的方法。

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參考文獻

Ke Ma, Siyuan Zhao, Meixin Dou, Xiaoxun Ma, and Chengyi Dai*, Enhancing the Stability of Methanol-to-Olefins Reaction Catalyzed by SAPO-34 Zeolite in the Presence of CO2 and Oxygen-Vacancy-Rich ZnCeZrOx , ACS Catal. 2024, 14, 594–607

DOI: 10.1021/acscatal.3c04707

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.3c04707

 

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