四氟甲烷(CF4)是最簡單的全氟碳化合物,由于其強(qiáng)大的紅外輻射吸附能力,導(dǎo)致其是一種永久有效的溫室氣體。高度對稱和穩(wěn)定的C–F鍵結(jié)構(gòu)使其活化成為一個巨大的挑戰(zhàn)。近日,中南大學(xué)Liu Min利用質(zhì)子化硫酸鹽(-HSO4)修飾的Al2O3@ZrO2(S-Al2O3@ZrO2)催化劑有效活化C–F鍵,導(dǎo)致高效地CF4分解。
本文要點(diǎn):
1) 通過結(jié)合原位紅外光譜測試和密度函數(shù)理論模擬,作者證明了引入的–HSO4質(zhì)子供體比羥基(–OH)質(zhì)子供體對C–F鍵具有更強(qiáng)的相互作用,可以有效地拉伸C–F鍵并對其進(jìn)行活化。
2) 因此,S-Al2O3@ZrO2催化劑在580°C的低溫下實現(xiàn)了100%的CF4分解,周轉(zhuǎn)頻率比未經(jīng)-HSO4改性的Al2O3@ZrO2催化劑高8.3倍。該工作為在低溫下實現(xiàn)有效的C–F鍵活化以分解CF4鋪平了道路。
Yingkang Chen et.al Promoting C–F bond activation via proton donor for CF4 decomposition PNAS 2023
DOI: 10.1073/pnas.2312480120
https://doi.org/10.1073/pnas.2312480120