合理調(diào)控鋰離子(Li+)在電解質(zhì)-電極界面的遷移行為和電荷分布對(duì)于追求高性能鋰金屬電池(LMB)化學(xué)具有重要意義。
華南理工大學(xué)Li Du等將獨(dú)特的局部?jī)尚噪x子共價(jià)有機(jī)框架納米片(ziCOFNs)開(kāi)發(fā)為L(zhǎng)i+加速調(diào)節(jié)器，其功能不僅包括動(dòng)力學(xué)促進(jìn)的Li+遷移，還包括在LMBs中誘導(dǎo)均勻的電荷分布。
本文要點(diǎn)：
（1）
兩性離子作為“解離增強(qiáng)劑”觸發(fā)有效的Li+去溶劑化，而納米孔內(nèi)豐富的首席運(yùn)營(yíng)官單元有利于Li+的快速擴(kuò)散。此外，有序的離子骨架動(dòng)態(tài)地使界面電荷均勻化，從而抑制Li枝晶生長(zhǎng)并穩(wěn)定Li-界面化學(xué)。當(dāng)作為電池結(jié)構(gòu)中的功能夾層時(shí)，ziCOFNs顯示出超高的轉(zhuǎn)移數(shù)(0.84)和超過(guò)4.5 mS cm-1的離子電導(dǎo)率。有了這樣的一層，對(duì)稱(chēng)電池在3mA cm-2下可實(shí)現(xiàn)穩(wěn)定的鋰電鍍/剝離(超過(guò)6500小時(shí)),高負(fù)載LiFePO4 (9.4mg cm-2)全電池可實(shí)現(xiàn)卓越的長(zhǎng)期循環(huán)性能。
（2）
詳細(xì)的實(shí)驗(yàn)表征結(jié)合理論計(jì)算闡明了兩性離子骨架調(diào)節(jié)Li+遷移行為的機(jī)理。這項(xiàng)工作有望為下一代LMBs中兩性離子晶體材料的探索帶來(lái)新的曙光。
參考文獻(xiàn):
X. Li, Y. Zuo, Y. Zhang, J. Wang, Y. Wang, H. Yu, L. Zhan, L. Ling, Z. Du, S. Yang, Controllable Sulfurization of MXenes to In-Plane Multi-Heterostructures for Efficient Sulfur Redox Kinetics. Adv. Energy Mater. 2024, 2303389.
DOI: 10.1002/aenm.202303389
https://doi.org/10.1002/aenm.202303389
