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電化學(xué)法將硝酸鹽轉(zhuǎn)化為氨是去除水中硝酸鹽污染物的一種方法。結(jié)果表明，銅鈷協(xié)同效應(yīng)對(duì)合成氨具有良好的催化性能。然而，很少有研究集中在高熵氧化物中的這種效應(yīng)。

在這里，A*STAR的Zhi Wei She，Jia Zhang，南洋理工大學(xué)Zhichuan J. Xu報(bào)道了自旋相關(guān)的銅-鈷協(xié)同效應(yīng)在高熵氧化物Mg_0.2Co_0.2Ni_0.2Cu_0.2Zn_0.2O電化學(xué)硝酸鹽轉(zhuǎn)化為氨反應(yīng)中的作用。相比之下，鋰摻雜的鎂鈷鎳銅氧化鋅表現(xiàn)出較差的性能。

文章要點(diǎn)

1）通過對(duì)電子結(jié)構(gòu)的關(guān)聯(lián)，研究人員發(fā)現(xiàn)Co的自旋態(tài)對(duì)銅-鈷協(xié)同產(chǎn)氨效應(yīng)起著至關(guān)重要的作用。

2）在Mg_0.2Co_0.2Ni_0.2Cu_0.2Zn_0.2O中，具有高自旋Co的Cu-Co對(duì)可以促進(jìn)氨氣的生成，而Li摻雜的MgCoNiCuZnO中的低自旋Co降低了銅-鈷的協(xié)同作用。

這些發(fā)現(xiàn)為利用內(nèi)部的協(xié)同效應(yīng)和自旋態(tài)進(jìn)行選擇性催化提供了重要的啟示。指出了氨合成中電催化和熱催化的磁效應(yīng)的共性。

參考文獻(xiàn)

Sun, S., Dai, C., Zhao, P. et al. Spin-related Cu-Co pair to increase electrochemical ammonia generation on high-entropy oxides. Nat Commun 15, 260 (2024).

DOI：10.1038/s41467-023-44587-z

https://doi.org/10.1038/s41467-023-44587-z