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提高電化學(xué)二氧化碳還原多碳產(chǎn)物（C₂₊）的選擇性是一個(gè)重要且極具挑戰(zhàn)性的課題。

在這項(xiàng)工作中，阿德萊德大學(xué)Yan Jiao提出并驗(yàn)證了一種有效的策略，通過在電解質(zhì)中引入陽離子（Na+）和非質(zhì)子溶劑（DMSO）之間的協(xié)同效應(yīng)來提高銅電極上的C₂₊選擇性。

文章要點(diǎn)

1）基于恒電位從頭算分子動力學(xué)模擬，研究人員首先揭示了Na⁺促進(jìn)C-C耦合，同時(shí)通過減少電極附近的水網(wǎng)絡(luò)連接來抑制CH₃OH/CH₄產(chǎn)物。此外，通過引入非質(zhì)子溶劑DMSO進(jìn)一步降低了水網(wǎng)絡(luò)的連通性，從而抑制了C1的產(chǎn)生和析氫反應(yīng)，同時(shí)對*OCCO*氫化的影響最小。增強(qiáng)C₂選擇性的協(xié)同效應(yīng)也通過電化學(xué)測量得到了實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證。

2）結(jié)果表明，與純NaHCO₃相比，NaHCO₃和DMSO混合電解質(zhì)下C₂的法拉第效率在50 mA/cm²下從9.3%提高到57%，可以顯著增強(qiáng)C₂產(chǎn)物的選擇性。因此，該發(fā)現(xiàn)提供了一種有效的基于電解質(zhì)的策略，通過調(diào)節(jié)電極-電解質(zhì)界面的微環(huán)境來調(diào)節(jié)CO₂RR選擇性。

參考文獻(xiàn)

Xiaowan Bai, et al, Accelerating the Reaction Kinetics of CO2 Reduction to MultiCarbon Products by Synergistic Effect between Cation and Aprotic Solvent on Copper Electrodes, Angew. Chem. Int. Ed. 2024, e202317512

DOI: 10.1002/anie.202317512

https://doi.org/10.1002/anie.202317512