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人們目前特別希望發(fā)展一種具有普適性的方法將三級(jí)烷基與(雜)芳基鹵化物之間偶聯(lián)，這對(duì)于發(fā)展新型藥物具有非常重要的意義。

有鑒于此，Scripps研究所Phil S. Baran、Keary M. Engle等報(bào)道一種操作簡單并且非常有效的方法，這種方法具有優(yōu)異的普適性和化學(xué)選擇性，能夠與一些近期發(fā)展的方法結(jié)合，能夠簡化重要生物活性結(jié)構(gòu)的合成路徑，而且可以通過靜止或者流動(dòng)相反應(yīng)進(jìn)行放大量合成。

本文要點(diǎn)：

（1）

作者通過循環(huán)伏安法、滴定實(shí)驗(yàn)、Ni(0)和Ni(II)條件控制實(shí)驗(yàn)、配體優(yōu)化實(shí)驗(yàn)，研究吡啶添加劑以及反應(yīng)機(jī)理。發(fā)現(xiàn)在反應(yīng)過程中生成的BINAPNi(0)物種非常少，而且反應(yīng)過程中持續(xù)形成吡啶穩(wěn)定的Ni(I)物種。

（2）

通過初期的反應(yīng)機(jī)理研究說明電催化交叉偶聯(lián)反應(yīng)包含Ni(0)物種的參與，并且催化反應(yīng)循環(huán)的中間體包括Ni(I)物種，以Ni(I)-Ni(II)-Ni(III)-Ni(I)催化反應(yīng)循環(huán)。

參考文獻(xiàn)

Gabriele Laudadio, Philipp Neigenfind, áron Péter, Camille Z. Rubel, Megan A. Emmanuel, Martins S. Oderinde, Tamara El-Hayek Ewing, Maximilian D. Palkowitz, Jack L. Sloane, Kevin W. Gillman, Daniel Ridge, Michael D. Mandler, Philippe N. Bolduc, Michael C. Nicastri, Benxiang Zhang, Sebastian Clementson, Nadia Nasser Petersen, Pablo Martín-Gago, Pavel Mykhailiuk, Keary M. Engle, Phil S. Baran, Nickel-Electrocatalytic Decarboxylative Arylation to Access Quaternary Centers, Angew. Chem. Int. Ed. 2024

DOI: 10.1002/anie.202314617

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202314617