將二氧化碳轉(zhuǎn)化為烯烴是實(shí)現(xiàn)碳中和的理想途徑。然而,選擇性加氫生成輕質(zhì)烯烴,特別是單組分烯烴,同時(shí)減少CH4的形成仍然是一個(gè)巨大的挑戰(zhàn)。
在此,中科院大連化物所李燦院士,Jijie Wang開(kāi)發(fā)了ZnZrOx/SSZ-13串聯(lián)催化劑,用于CO2高選擇性加氫生成輕質(zhì)烯烴。
文章要點(diǎn)
1)該催化劑的C2=-C4=,丙烯選擇性分別高達(dá)89.4%和52%,而CH4被抑制到2%,且沒(méi)有明顯的失活現(xiàn)象。
2)結(jié)果表明,SSZ-13的孤立的中等布朗斯臺(tái)德酸位點(diǎn)(BAS)促進(jìn)了ZnZrOx中間體的快速轉(zhuǎn)化,從而增強(qiáng)了反應(yīng)的動(dòng)力學(xué)耦合,抑制了烷烴的形成,提高了輕質(zhì)烯烴的選擇性。此外,SSZ-13較弱的BAS促進(jìn)中間體轉(zhuǎn)化為具有4-6個(gè)甲基的芳烴,有利于芳烴循環(huán)。
因此,通過(guò)提高SSZ-13的Si/Al比可以獲得更多的丙烯。這為二氧化碳加氫高選擇性生產(chǎn)輕質(zhì)烯烴提供了一種有效的策略。
參考文獻(xiàn)
Siyu Chen, et al, Hydrogenation of CO2 to Light Olefins over ZnZrOx/SSZ-13, Angew. Chem. Int. Ed. 2024, e202316874
DOI: 10.1002/anie.202316874
https://doi.org/10.1002/anie.202316874