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sp2共軛COF具有可調控的光電性質、面內π共軛體系、結構穩定性優異，是具有前景的光能-化學能轉化材料。但是由于缺少連接結構的種類，導致這種sp²共軛COF的發展非常緩慢。

有鑒于此，中科院寧波材料研究所張濤研究員、福州大學王心晨、藍志安等通過羥醛縮合反應構筑噻二唑（thiadiazole）連接結構的sp² C共軛COF（命名為sp²c-COF-ST），發展了一種具有前景的COF光催化材料。

本文要點：

（1）

構筑的sp²c-COF-ST具有非常高的化學穩定性，能夠在強酸或強堿體系中穩定存在。通過缺電子噻二唑基團和完全共軛的平面結構，sp²c-COF-ST實現優異的光電性能和載流子分離與載流子傳輸能力。

（2）

將sp²c-COF-ST作為光電極，在可見光（>420 nm）和0.3 V過電勢的光電流達到~14.5 μA cm^-2，這個光電流比亞胺作為一部分連接的結構類似COF（mix-COF-SNT, ~9.5 μA cm^-2）性能更好，同樣比完全由亞胺作為連接構筑的COF性能更好（imi-COF-SNNT ~4.9 μA cm^-2），因此展示了結構-性質之間的重要關系。

（3）

通過變溫熒光光譜表征和DFT理論計算，說明sp²c-COF-ST的激子結合能和載流子有效質量比mix-COF-SNT或imi-COF-SNNT更好，說明sp²c-共軛結構有助于增強激子的解離和載流子轉移。這項研究工作說明噻二唑連接構筑sp²c-COF材料是具有前景的光催化材料。

參考文獻

Guangen Fu, Denghui Yang, Shunqi Xu, Shengxu Li, Yuxiang Zhao, Haoyong Yang, Daheng Wu, Petko Stoev Petkov, Zhi-An Lan*, Xinchen Wang*, and Tao Zhang*, Construction of Thiadiazole-Bridged sp²-Carbon-Conjugated Covalent Organic Frameworks with Diminished Excitation Binding Energy Toward Superior Photocatalysis, J. Am. Chem. Soc. 2024

DOI: 10.1021/jacs.3c08755

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.3c08755