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李燦院士Angew:ZnZrOx/SSZ-13催化CO2加氫制備烯烴
納米技術 納米 2024-01-06

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CO2轉化為烯烴是實現碳中和的理想路線,但是如何選擇性加氫制備單一種類的烯烴,并且避免生成CH4非常困難。

有鑒于此,中國科學院大連化物所李燦院士、王集杰等發展了ZnZrOx/SSZ-13串聯催化劑,能夠將CO2選擇性加氫制備烯烴。

本文要點:

(1)

ZnZrOx/SSZ-13串聯催化劑能夠選擇性的生成C2=-C4=,選擇性達到89.4 %,其中丙烯的選擇性達到52 %。同時產物中的CH4選擇性僅為2 %,而且未發現明顯的催化劑失活。

(2)

我們研究發現SSZ-13中單獨的酸性合適的Br?nsted酸位點能夠將ZnZrOx生成的中間體物種快速的催化轉化,因此增強串聯反應的動力學,避免生成烷烴產物,改善烯烴的選擇性。此外,SSZ-13酸性比較弱的BAS位點能夠將中間體轉化為含有4-6個甲基的芳烴,從而實現芳烴催化循環。因此當提高Si/Al的比例能夠提高丙烯的選擇性。

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參考文獻

Siyu Chen, Jiachen Wang, Zhendong Feng, Yiming Jiang, Hanwen Hu, Yuanzhi Qu, Shan Tang, Zelong Li, Jiaxu Liu, Jijie Wang, Can Li, Hydrogenation of CO2 to Light Olefins over ZnZrOx/SSZ-13, Angew. Chem. Int. Ed. 2024

DOI: 10.1002/anie.202316874

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202316874


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