光催化分解水為氫氣和氧氣是地球上長期可再生、可持續和清潔的燃料生產所需要的。金屬硫化物被認為是理想的析氫光催化劑,但是它們的組分均勻性和典型的硫不穩定性導致惰性氧的產生,這仍然是整體水分解的巨大障礙。
西北工業大學Xuanhua Li等設計了一種扭曲誘導的陽離子位O摻雜的ZnIn2S4 (D-O-ZIS),以打破相鄰原子位之間組分的均勻性,實現高性能的整體水分解。
本文要點:
(1)
ZnIn2S4 (D-O-ZIS)的扭曲誘發的陽離子位氧摻雜在相鄰原子位之間產生了顯著的電負性差異,在S1-S2-O位的局部結構中,S1位是富電子的,S2位是缺電子的。強電荷再分布特性在S2位點激活穩定的氧反應,并避免了金屬硫化物光催化中常見的硫不穩定性問題,而S1位點有利于氫的吸附/解吸。因此,在D-O-ZIS中實現了全面的水分解反應,具有0.57%的顯著的太陽能-氫氣轉化效率,并且在120 h光催化測試后具有約91%的保留率。
(2)
在這項工作中,作者從電負性差異的角度啟發了一個通用的設計來激活和穩定金屬硫化物光催化劑,以實現有效的整體水分解。
參考文獻:
Xin, X., Li, Y., Zhang, Y. et al. Large electronegativity differences between adjacent atomic sites activate and stabilize ZnIn2S4 for efficient photocatalytic overall water splitting. Nat Commun 15, 337 (2024).
DOI: 10.1038/s41467-024-44725-1
https://doi.org/10.1038/s41467-024-44725-1