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開發電化學高能量存儲系統對于綠色和可持續的能源供應至關重要。一個有前途的候選者是氟離子電池（FIB），它可以提供比鋰離子電池更高的體積能量密度。然而，具有轉化型反應的典型金屬氟化物陰極導致低倍率性能。最近，據報道，與具有轉化型反應的典型金屬氟化物陰極相比，層狀鈣鈦礦氧化物和氟氧化物，例如LaSrMnO₄和Sr₃Fe₂O₅F₂，表現出相對較高的倍率性能和循環穩定性，但它們的放電容量（~118 mAh/g）低于鋰離子電池中使用的典型陰極。

在這里，京都大學Kentaro Yamamoto使用雙層 Ruddlesden?Popper 型鈣鈦礦氟氧化物 La_1.2Sr_1.8Mn₂O_7?δF_x 證明了氟離子的電化學嵌入具有優異的可逆性、循環性和倍率性能。

文章要點

1）有趣的是，除了 0 < x < 2 的常規 Mn 氧化還原外，這種氟氧化物還可以通過形成 O?O（陰離子氧化還原）將過量的氟離子 (2 < x < 4) 納入鈣鈦礦塊中。盡管La_1.2Sr_1.8Mn₂O_7?δF_x通過形成O?O鍵而表現出高容量，但其容量仍然與富鋰正極相當。因此，利用相同的反應機理開發比La_1.2Sr_1.8Mn₂O_7?δF_x具有更高容量的新型陰極。

2）需要強調的是，與LIB一樣，目前的FIB在循環穩定性、倍率特性、氟離子擴散等電化學性能方面還有進一步改進的空間；可用的策略包括用其他過渡金屬進行化學取代、氧空位控制、電極混合物成分的優化、調整顆粒形態以及控制電極和電解質之間的界面接觸。這次在140℃下測量電池性能主要是因為所使用的固體電解質的氟離子電導率較低。因此，開發具有高離子電導率和電化學窗口的新型固體電解質是必要的。

3）鑒于傳統鈣鈦礦材料已知的結構和成分多種多樣，通過形成 O?O 鍵捕獲過量氟離子的能力為鈣鈦礦工程增加了一個新維度，不僅適用于電池研究，也適用于其他學科。事實上，具有“密堆積”結構的鈣鈦礦 ABO₃ 中分子狀 O₂ 的形成并不明顯，總體上可能是一個有趣的研究課題。此外，這項研究充分提高了人們的認識，即電化學是獲得新型氟氧化物的強大工具，更廣泛地說，是獲得可能對各種物理和化學功能產生影響的混合陰離子化合物。

參考文獻

Hidenori Miki, et al, Double-Layered Perovskite Oxyfluoride Cathodes with High Capacity Involving O?O Bond Formation for Fluoride-Ion Batteries, J. Am. Chem. Soc., 2023

DOI: 10.1021/jacs.3c10871

https://doi.org/10.1021/jacs.3c10871