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盡管在這些表面上通常觀察到高C₂₊法拉第效率，但氧化物衍生銅上CO₂電還原的反應(yīng)機(jī)制尚未闡明。

在本研究中，香港科技大學(xué)邵敏華教授旨在利用原位表面增強(qiáng)紅外吸收光譜(SEIRAS)在金屬和輕度陽(yáng)極氧化的銅薄膜上探索銅陽(yáng)極氧化對(duì)各種CO₂RR中間體吸附的影響。

文章要點(diǎn)

1）原位SEIRAS結(jié)果表明，預(yù)氧化過(guò)程可以通過(guò)以下方式顯著提高整體CO₂還原活性：（1）增強(qiáng)CO₂活化，（2）增加CO吸收，（3）促進(jìn)CC耦合。

2）首先，強(qiáng)烈的*COO?紅移表明預(yù)氧化過(guò)程顯著增強(qiáng)了CO₂吸附和活化的第一個(gè)基本步驟。吸附的*CO_atop的快速吸收也說(shuō)明了如何在氧化物衍生的銅電催化劑中實(shí)現(xiàn)高*CO覆蓋率。最后，首次觀察到陽(yáng)極氧化銅薄膜上*COCHO二聚體的形成。

3）使用DFT計(jì)算，我們展示了Cu晶格中地下氧的存在如何通過(guò)吸附的*CO和*CHO中間體的耦合來(lái)改善C₂產(chǎn)物形成的熱力學(xué)。

這項(xiàng)研究加深了人們對(duì)表面和地下條件在提高二氧化碳還原催化反應(yīng)動(dòng)力學(xué)和產(chǎn)物選擇性方面的作用的理解。

參考文獻(xiàn)

Ernest Pahuyo Delmo, et al, In Situ Infrared Spectroscopic Evidence of Enhanced Electrochemical CO2 Reduction and C?C Coupling on Oxide-Derived Copper, J. Am. Chem. Soc., 2024

DOI: 10.1021/jacs.3c08927

https://doi.org/10.1021/jacs.3c08927