可再生電力驅動的電催化二氧化碳還原反應(CO2RR)是一種很有前景的碳中和解決方案,主要產生簡單的碳產品。從二氧化碳和氮物種生產更有價值的碳氮化學品具有重要意義。然而,共同還原CO2和NO3/NO2生成醛肟(電催化C-N偶聯過程中的重要中間體)具有挑戰性。
在此,天津大學Xinbin Ma,Sheng Zhang首次報道了在堿性條件下通過氣體擴散電極在銅催化劑上成功地將CO2和NO2電化學轉化為乙酰胺。
文章要點
1)操作光譜電化學表征和DFT計算表明,乙醛和羥胺被確定為關鍵中間體,經過親核加成反應生成乙醛肟,然后脫水生成乙腈,然后在高度局部堿性環境和電場下水解生成乙酰胺。
2)研究人員成功將上述機理推廣到苯乙酰胺的形成。因此,這項研究提供了一種從二氧化碳和廢水中合成高價值酰胺的新策略。
參考文獻
Siyu Kuang, et al, Acetamide Electrosynthesis from CO2 and Nitrite in Water, Angew. Chem. Int. Ed. 2024, e202316772
DOI: 10.1002/anie.202316772
https://doi.org/10.1002/anie.202316772