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如何實現高效率和穩定的光電化學還原CO₂制備液體燃料目前仍具有非常大的難度和挑戰，因為光電化學還原CO2需要設計緊密的半導體/催化劑界面。

有鑒于此，耶魯大學王海梁、埃默里大學連天泉等構筑Si微柱陣列，并且表面修飾氟改性碳超疏水層，用于光電催化還原CO₂制備甲醇。

本文要點：

（1）

構筑Si微柱陣列有效的提高電極表面積，改善催化劑的擔載量和吸附能力，同時不會損失光吸收的能力，能夠將氣態中間體限制在催化劑的表面。超疏水覆蓋層能夠抑制寄生副反應，增強反應中間體的聚集。

（2）

當分子催化劑發生單原子還原反應，半導體-催化劑的界面從自適應異質結(adaptive heterojunction)變成掩埋異質結(buried heterojunction)，因此能夠為CO₂還原反應提供熱力學驅動力。

這些特點構成獨特的有助于CO₂還原為甲醇的微環境，從而實現了20 %的法拉第效率，電流密度達到3.4 mA cm^-2，性能比平板Si光電極提高17倍。這項工作實現了通過界面和微環境調控增強光電催化還原CO₂的新方法，而且創造了太陽能轉化為燃料的法拉第效率和電流密度的新紀錄。

參考文獻

Bo Shang, Fengyi Zhao, Sa Suo, Yuanzuo Gao, Colton Sheehan, Sungho Jeon, Jing Li, Conor L. Rooney, Oliver Leitner, Langqiu Xiao, Hanqing Fan, Menachem Elimelech, Leizhi Wang, Gerald J. Meyer, Eric A. Stach, Thomas E. Mallouk, Tianquan Lian*, and Hailiang Wang*, Tailoring Interfaces for Enhanced Methanol Production from Photoelectrochemical CO₂ Reduction, J. Am. Chem. Soc. 2024

DOI: 10.1021/jacs.3c13540

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.3c13540