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Nature Chem:高自旋Fe(II)中心捕獲酚氧自由基
納米技術 納米 2024-01-16

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Fe金屬中心位點能夠活化O2分子,隨后進行惰性C-H化學鍵官能團化轉化,這成為重要的研究內容。在Fe催化氧化反應過程中,O2結合在Fe(II)中心位點,同時Fe(II)中心發生氧化。

有鑒于此,柏林洪堡大學Kallol Ray、密歇根大學Nicolai Lehnert報道四苯基硼酸鈉和質子能夠在Fe(II)復合物分子存在的時候活化O2分子并且生成自由基活性物種。但是在體系存在酚氧自由基和O2等反應性物種的情況下,Fe(II)的化學價態未曾改變。

主要內容

(1)

我們研究發現Fe(II)與四苯基硼酸鈉和質子發生反應,生成比較罕見的Fe(II)-酚氧自由基結構,該物種在光譜表征過程存在Fe(II)氧中間體物種的特征,這個中間體具有Fe中心位點在化學氧化和生物氧化過程表現的特點。

(2)

我們這項研究有助于發展穩定酚氧自由基的新方法,從而將Fe(II)位點相鄰的酚氧物種作為單獨的氧化還原中心位點參與氧化反應過程。

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參考文獻

Kass, D., Larson, V.A., Corona, T. et al. Trapping of a phenoxyl radical at a non-haem high-spin iron(II) centre. Nat. Chem. (2024)

DOI: 10.1038/s41557-023-01405-9

https://www.nature.com/articles/s41557-023-01405-9


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