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在氧化物表面的覆蓋度和活性負氫的催化活性導致催化加氫反應面臨困難。

有鑒于此，中國科學院上海有機化學研究所Sicong Ma、復旦大學朱義峰、中國科學院大連化物所/復旦大學包信和院士等研究Ga₂O₃氧化物的氫氣異裂，通過定量的區分長期未得到清楚認識的氫氣均裂/異裂，發現氫氣的均裂對于氧化物加氫催化的能力非常重要。

主要內容

（1）

通過紅外光譜表征、質譜表征、反應的瞬態動力學，發現配位不飽和的Ga³⁺位點是氫氣的均裂位點，同時這個配位不飽和Ga³⁺位點是在氫氣異裂過程中原位產生。這個配位不飽和Ga³⁺位點非常容易在比較低的溫度切斷氫氣分子，因此導致Ga₂O₃表面具有非常高的負氫覆蓋度（H/表面Ga³⁺=1.6，H/OH=5.6）。

（2）

Ga₂O₃表面的氫氣均裂能力與Ga-Ga原子間距密切相關，同時Ga-Ga間距與起始Ga³⁺的配位情況有關。通過調控Ga³⁺位點的配位以及負氫的覆蓋度和反應活性，實現增強CO₂加氫生成CO、甲醇、烯烴的性能達到4-6倍。

參考文獻

Yang, C., Ma, S., Liu, Y. et al. Homolytic H₂ dissociation for enhanced hydrogenation catalysis on oxides. Nat Commun 15, 540 (2024)

DOI: 10.1038/s41467-024-44711-7

https://www.nature.com/articles/s41467-024-44711-7