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人們發(fā)現(xiàn)金屬-分子篩咪唑骨架復(fù)合材料（M-MOF）直接熱解是生成原子分散型“金屬-氮-碳”單原子催化劑的關(guān)鍵，生成的M/NC-SACs催化劑在乙炔半加氫催化反應(yīng)中具有優(yōu)異的催化活性和選擇性。但是反應(yīng)物在單原子位點上的吸附能力非常弱，而且反應(yīng)物的擴(kuò)散受到限制，導(dǎo)致M/NC-SACs催化劑難以對體積較大的炔烴（苯乙炔）進(jìn)行半加氫催化反應(yīng)。

有鑒于此，清華大學(xué)李亞棟院士、中國石油大學(xué)楊妲等通過主客體策略在空心多孔結(jié)構(gòu)的納米催化劑上構(gòu)筑雙重單原子催化劑Pd-Mn/NC，能夠高效率的對苯乙炔進(jìn)行半加氫催化轉(zhuǎn)化。

主要內(nèi)容

（1）

在苯乙炔的半加氫催化反應(yīng)中，Pd-Mn/NC催化劑表現(xiàn)優(yōu)異的催化活性和選擇性。TOF達(dá)到218 mol_C-Cmol_Pd^-1min^-1，性能達(dá)到市售Lindlar催化劑的16倍，而且催化劑在5次催化循環(huán)后仍保持高活性和高選擇性。

（2）

我們研究認(rèn)為h-Pd-Mn/NC催化劑的優(yōu)異催化活性來自于催化劑具有的4.0 nm多孔結(jié)構(gòu)，這種孔結(jié)構(gòu)有助于反應(yīng)物大分子和產(chǎn)物分子的擴(kuò)散。原子分散性的Mn單原子具有比較低的電負(fù)性，有助于電子從Mn轉(zhuǎn)移到相鄰Pd位點，因此調(diào)節(jié)Pd位點的電子結(jié)構(gòu)。Pd-Mn原子對的強(qiáng)電子耦合效應(yīng)能夠增強(qiáng)Fermi能級附近的d電子，促進(jìn)苯乙炔的吸附，促進(jìn)H₂在Pd位點的吸附，因此降低苯乙炔半加氫的反應(yīng)能壘。

參考文獻(xiàn)

Huan Liu, Peng Zhu, Da Yang*, Congkun Zhong, Jialu Li, Xiao Liang, Ligang Wang, Hang Yin, Dingsheng Wang, and Yadong Li*, Pd–Mn/NC Dual Single-Atomic Sites with Hollow Mesopores for the Highly Efficient Semihydrogenation of Phenylacetylene, J. Am. Chem. Soc. 2024

DOI: 10.1021/jacs.3c11632

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.3c11632