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Nature Catalysis:通過瞬態電化學表征Fe-卟啉催化劑的ORR反應動力學
納米技術 納米 2024-01-18

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不含Pt族金屬的催化劑有可能替代Pt族金屬催化劑用于ORR催化反應。雖然目前確定催化活性位點數目的方法正快速的發展,但是驗證反應動力學的相關實驗非常少,這影響了非鉑族金屬催化劑的發展。人們發現微動力學模型進行改變測試的時間和反應過程的參數進行瞬態伏安法能夠非常好的研究電催化反應的機理,并且實現理論與實驗結果的連接。

有鑒于此,以色列巴伊蘭大學Lior Elbaz通過傅里葉變換交變電流伏安法研究非鉑族元素的Fe-卟啉催化劑的反應動力學、熱力學性質有關的參數。

本文要點:

(1)

在不同頻率下進行催化劑的電化學測試,并且使用比較精細的微觀動力學模型得到的諧波進行分析和比較其中的高階諧波部分,因此得到化學反應的動力學參數和熱力學參數。通過得到的參數用于模擬和擬合實驗數據有關的動力學電流,說明反應決速步驟的關鍵。

(2)

研究結果顯示ORR電催化反應的動力學電流與兩個步驟(金屬位點的氧化還原反應、吸附氧分子第一個電子的轉移)的反應速率和熱力學密切相關。通過研究得到催化反應有關的熱力學和動力學參數,這有助于發展高活性的非鉑族金屬電催化劑。

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參考文獻

Snitkoff-Sol, R.Z., Rimon, O., Bond, A.M. et al. Direct measurement of the oxygen reduction reaction kinetics on iron phthalocyanine using advanced transient voltammetry. Nat Catal (2024)

DOI: 10.1038/s41929-023-01086-0

https://www.nature.com/articles/s41929-023-01086-0


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