氫燃料電池作為未來汽車交通最有前途的新一代能源之一，受到越來越多的關注。
為了推動燃料電池技術的發展，迫切需要開發高效、耐用、低成本的電催化劑來加速遲滯的氧還原反應(ORR)動力學。
近日，威斯康星大學麥迪遜分校Manos Mavrikakis，康奈爾大學Héctor D. Abrun?a報道了金屬?有機骨架衍生的非貴金屬雙金屬單原子催化劑(Zn/Co?N?C)，由Co?N4和Zn?N4局域結構組成。
文章要點
1）50K循環后，該催化劑的半波電位(E1/2)為0.938 V，比可逆氫電極(RHE)的半波電位(E1/2)高，穩定性好(ΔE1/2)=?8.5 mV)。此外，這一卓越的性能在實際燃料電池工作條件下得到了驗證，在已報道的堿性燃料電池SACS中，達到了創紀錄的峰值功率密度～1 W cm?2。
2）采用X-射線吸收光譜對活性中心進行了鑒定，揭示了催化機理。結果表明，Co?N4結構中的Co原子是主要的催化活性中心，其中一個軸向含氧物種在ORR過程中結合形成OADS?Co?N4基團.。此外，基于勢相關的微觀動力學模型和芯能級位移計算的理論研究與實驗結果吻合較好，并為氧物種在ORR過程中在Co?N4中心上的成鍵提供了見解。
這項工作提供了對?N?C催化劑中活性中心的全面的機理理解，并將為未來燃料電池和其他能源應用的高性能單中心電催化劑的設計和發展鋪平道路。
參考文獻
Weixuan Xu, et al, Atomically Dispersed Zn/Co?N?C as ORR Electrocatalysts for Alkaline Fuel Cells, J. Am. Chem. Soc., 2024
https://doi.org/10.1021/jacs.3c11355
