擴(kuò)展缺陷對全固態(tài)電池中多晶固體電解質(zhì)的性能至關(guān)重要，包括暴露的表面和晶界。這些缺陷可以改變固體電解質(zhì)的機(jī)械和電子性能，并直接表現(xiàn)在ASSB的性能中。在這里，新加坡國立大學(xué)Pieremanuele Canepa通過構(gòu)建11種相關(guān)固體電解質(zhì)（包括鹵化物、氧化物和硫化物）的590個(gè)表面和晶界庫來研究晶界和表面對固體電解質(zhì)電子和力學(xué)性能的影響。
本文要點(diǎn)：
1) 研究發(fā)現(xiàn)，晶界所需的能量明顯低于材料的本體區(qū)，這會(huì)引發(fā)晶界區(qū)固體電解質(zhì)顆粒的優(yōu)先開裂。根據(jù)預(yù)測的晶界處低斷裂韌性推斷，陶瓷固體電解質(zhì)的脆性有助于其在晶界中鋰（鈉）滲透所產(chǎn)生的局部壓力下開裂。
2) 固體電解質(zhì)的擴(kuò)展缺陷在固體電解質(zhì)的帶隙內(nèi)引入了新的電子界面態(tài)，并且這些狀態(tài)改變并局部增加固體電解質(zhì)中自由電子和空穴的可用性。擴(kuò)展缺陷對解釋ASSB中的電化學(xué)和機(jī)械結(jié)果至關(guān)重要。
Weihang Xie et.al Effects of Grain Boundaries and Surfaces on Electronic and Mechanical Properties of Solid Electrolytes Adv. Energy Mater. 2024
DOI: 10.1002/aenm.202304230
https://doi.org/10.1002/aenm.202304230
