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過渡金屬二鹵代化合物憑借其二維結構，能夠以最小的材料消耗為反應提供最大的活性表面，這一直是理想催化劑設計中追求的目標。然而，它們在結構上完美的基面通常是惰性的；它們的表面缺陷，如表面或邊緣的原子配位不足，可以作為催化活性中心。

近日，臺灣中央大學Meng-Fan Luo，臺灣陽明交通大學Chun-Liang Lin，彰化師范大學Jyh-Pin Chou通過STM、PES、NAP-PES、NAP-MS和密度泛函理論計算，研究了超高真空和NAP(0.1mbar)條件下層狀PtTe₂上的甲醇反應。

文章要點

1）結構完整的PtTe₂表面是不活躍的，而具有Ptuc位的表面主要是通過控制Ar+轟擊去除表面Te而形成的，能夠激活甲醇分解。吸附在Pt_ucVac上的甲醇在160K左右開始分解，生成CH_xO*(x=2和3)作為主要中間體；CH_xO*要么以CH₂O(G)的形式解吸，要么通過CH₂OH*的瞬時形成和隨后的C-O鍵斷裂進一步分解，生成CH_x*(x=1和2)。

2）在Ptuc-Vac上的反應幾率超過90%-大約60%的甲醇在180K下分解成CH_xO*和35%的CH_X*，該反應最終在高溫下生成氣態氫、甲烷、水和甲醛。我們認為，PT_UC-VAc以配位方式激活了類似單原子催化劑的反應過程；它們的三角位置和不同程度的氧化解釋了觀察到的特征反應活性。增加Ar+劑量(Ptuc濃度增加到10-20%)產生結構不同的Pt_uc-Ex，與PtTe₂貼片的邊緣和重新沉積的Pt-Te納米團簇相關，盡管Te空位仍然主要在表面；在這樣的Pt_uc-Ex位置上，選擇性地降低了分解為CH_xO*的幾率。在NAP條件下，反應的氣態產物反映了一致的趨勢。

結果表明，PtTe₂表面可以作為甲醇裂解的優良催化劑，具有較高的催化活性和可調的選擇性。

參考文獻

Hsueh, JW., Kuo, LH., Chen, PH. et al. Investigating the role of undercoordinated Pt sites at the surface of layered PtTe2 for methanol decomposition. Nat Commun 15, 653 (2024).

https://doi.org/10.1038/s41467-024-44840-z