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由于H₂O₂具有易分解的特點，因此發(fā)展穩(wěn)定的工業(yè)級電催化合成H₂O₂面臨著非常大的困難和挑戰(zhàn)。

有鑒于此，北京科技大學(xué)姜建壯、王康、中科院高能物理所劉云鵬等通過十六氟酞菁鈷和1,2,4,5-四巰基苯作為原料，合成二噻（dithiine）作為連接基團的酞菁鈷COF材料（CoPc-S-COF），在電催化制備H₂O₂的反應(yīng)中表現(xiàn)優(yōu)異的催化反應(yīng)速率和選擇性。

本文要點：

（1）

由于硫原子具有更大的原子半徑以及C-S-C結(jié)構(gòu)具有兩對孤對電子，因此堆疊的過程中形成波浪起伏的層狀結(jié)構(gòu)。通過一系列實驗表征和理論計算，說明CoPc-S-COF上的Co原子位點具有非常高的電子密度。

（2）

形成的起伏層狀結(jié)構(gòu)使得暴露更多的Co原子位點，增強COF的催化反應(yīng)性能，硫原子的電子效應(yīng)能夠引發(fā)2e^- ORR反應(yīng)，而且硫原子效應(yīng)影響Co催化活性中心催化分解H₂O₂的副反應(yīng)。因此，CoPc-S-COF在電催化制備H₂O₂的過程中表現(xiàn)優(yōu)異的性能，產(chǎn)物中H₂O₂的選擇性>95 %，在0.67 V過電勢的電流密度達到125 mA cm^-2，在流動相電解槽測試時，能夠進行穩(wěn)定的20 h電催化合成濃度為0.48 wt %的H₂O₂，性能達到相關(guān)報道COF電催化合成H₂O₂的最好結(jié)果。

參考文獻

Zhi, Q., Jiang, R., Yang, X. et al. Dithiine-linked metalphthalocyanine framework with undulated layers for highly efficient and stable H₂O₂ electroproduction. Nat Commun 15, 678 (2024)

DOI: 10.1038/s41467-024-44899-8

https://www.nature.com/articles/s41467-024-44899-8