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Angew:Gd2O3催化甲烷的氧化偶聯
納米技術 納米 2024-01-26

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如何改善甲烷氧化偶聯反應生成乙烯/乙烷的選擇性從而達到商業化的需求是個巨大挑戰。由于人們對于甲烷氧化反應機理并不清楚,而且甲烷氧化偶聯反應十分復雜,因此嚴重阻礙甲烷氧化偶聯催化反應的進一步改善。

有鑒于此,中國石油大學姜桂元萊布尼茨催化研究所Evgenii V. Kondratenko報道使用N2O作為氧化劑,在700 ℃以修飾助劑的Gd2O3催化劑,在甲烷轉化率為11 %時產物的C2選擇性達到90 %。

主要內容

(1)

通過動力學研究說明吸附氧物種以及吸附氧與催化劑的結合強度是導致催化反應生成碳氧化物副產物的關鍵。通過金屬氧化物助劑(promoter)能夠控制吸附氧物種的性質以及吸附氧物種與催化劑的結合強度。

(2)

研究發現Ba,Na,Sr能夠用于改善Ga2O3的催化活性,增強N2O產生的吸附氧物種的結合強度,并且阻礙單原子氧物種復合生成雙原子氧物種(雙原子氧物種能夠將CH4直接轉化為碳氧化物)。單原子氧物種在CH4轉化為C2H6的過程中表現更高的選擇性。這項研究說明調控氧物種有助于控制產物的選擇性,有助于設計甲烷氧化偶聯催化劑。

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參考文獻

Kai Wu, Anna Zanina, Vita A. Kondratenko, Lin Xu, Jianshu Li, Juan Chen, Henrik Lund, Stephan Bartling, Yuming Li, Guiyuan Jiang, Evgenii V. Kondratenko, Fundamentals of Unanticipated Efficiency of Gd2O3-based Catalysts in Oxidative Coupling of Methane, Angew. Chem. Int. Ed. 2024

DOI: 10.1002/anie.202319192

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/anie.202319192


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