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鄧德會JACS:高壓電催化-芬頓轉(zhuǎn)化CH4制備甲酸
納米技術(shù) 納米 2024-01-27

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通過電催化轉(zhuǎn)化方法將CH4轉(zhuǎn)化為容易傳輸?shù)母吒郊又狄簯B(tài)燃料有助于CH4的利用,但是電催化轉(zhuǎn)化CH4面臨著CH4在電解液中的溶解度非常低的缺點。

有鑒于此,中國科學(xué)院大連化物所鄧德會、于良、崔曉菊報道高壓電化學(xué)-芬頓(HPEF, high-pressure electro-Fenton),通過異相催化-均相催化協(xié)同策略通過O2將CH4進行電催化轉(zhuǎn)化。

主要內(nèi)容

(1)

通過提高電催化反應(yīng)體系的壓力,加快電反應(yīng)反應(yīng)的動力學(xué)。在電催化甲烷轉(zhuǎn)化反應(yīng)過程中,生成HCOOH的速率達到11.5 mmol h-1 gFe-1,產(chǎn)物的生成速率達到常壓電催化反應(yīng)的220倍。

(2)

我們將光譜表征和理論計算分析進行結(jié)合,說明CH4被原位生成的·OH活化,轉(zhuǎn)化為·CH3,并且與·OH生成CH3OH,最后通過氧化反應(yīng)生成HCOOH。提高反應(yīng)體系的壓力不僅改善O2電催化還原生成H2O2,而且能夠增強CH4與通過Fe2+催化分解H2O2生成的·OH之間的反應(yīng)機會。

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參考文獻

Yao Song, Xiao Yang, Huan Liu, Suxia Liang, Yafeng Cai, Wenqiang Yang, Kaixin Zhu, Liang Yu*, Xiaoju Cui*, and Dehui Deng*, High-Pressure Electro-Fenton Driving CH4 Conversion by O2 at Room Temperature, J. Am. Chem. Soc. 2024

DOI: 10.1021/jacs.3c10825

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.3c10825


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