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由于COF材料具有柔性結(jié)構(gòu)以及非常容易進行官能團修飾等特點，因此COF受到光催化領(lǐng)域的廣泛關(guān)注。但是由于COF的光吸收能力比較弱，光電子轉(zhuǎn)化效率比較低，而且缺乏合適的催化活性位點，因此如何得到優(yōu)異光催化氧化活性的COF材料非常困難。

有鑒于此，華南師范大學蘭亞乾、路猛等基于框架化學(Reticular chemistry)理念將兩種光敏劑與多功能分子組合的方式，設計構(gòu)筑一系列三維COF光催化劑，實現(xiàn)了優(yōu)異的光催化氧化活性。

本文要點：

（1）

由于COF由兩種光敏劑分子以及氧化還原能力的分子組合而成，因此PY-BT COF表現(xiàn)最高的光催化氧化活性，在2.5 h的芐氨光催化轉(zhuǎn)化反應中實現(xiàn)了99.9 %的轉(zhuǎn)化率，性能比只有一個光敏劑的COF或者不含氧化還原分子結(jié)構(gòu)的COF性能更好。

（2）

我們通過深入且詳細的實驗表征和DFT理論計算，提出選擇性催化氧化的反應機理。發(fā)現(xiàn)光催化激發(fā)PY產(chǎn)生的光生電子穿過三芳基氨結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)移到BT結(jié)構(gòu)，PY-BT COF的光催化芐胺氧化反應熱力學能量比對比COF更低，從而驗證兩種光敏劑在光催化反應過程中起到耦合作用。這項工作發(fā)展了一種設計COF的新型策略，為發(fā)展和設計多功能COF用于有機催化轉(zhuǎn)化反應提供新策略。

參考文獻

Ming-Yi Yang, Shuai-Bing Zhang, Mi Zhang, Ze-Hui Li, Yu-Fei Liu, Xing Liao, Meng Lu*, Shun-Li Li, and Ya-Qian Lan*, Three-Motif Molecular Junction Type Covalent Organic Frameworks for Efficient Photocatalytic Aerobic Oxidation, J. Am. Chem. Soc. 2024

DOI: 10.1021/jacs.3c12724

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.3c12724